研究背景

可再生能源驱动的电解水是绿色制氢（H₂）的重要途径。析氧反应（OER）缓慢的四电子转移过程导致了高过电位和低效率，因此迫切需要探索具有成本效益的非贵金属电催化剂来解决上述问题，而过渡金属化合物由于其独特的电子结构成为最有效的 OER 催化剂之一。通常认为OER 发生在电极-电解质界面的纳米级空间内，即界面微环境，它随着外加电势的变化而动态演化。界面微环境的结构调节对内部反应和传输过程都有着至关重要的影响。同时（氧）阴离子常被认为可作用在界面处，如在电解液中加入，催化剂表面吸附（氧）阴离子后可以降低表面吉布斯自由能，从而提高OER性能。尽管已经有一些研究证明了阴离子会吸附在活性组分上促进OER反应，但是对于直接来源于原料中的阴离子在 "阴离子吸附-微环境-催化性能 "关系上的理解还有待进一步探究。

文章要点

在这项工作中，作者利用一步电化学重构的方法得到催化剂CoOOH-NO₃^-，这是因为在电化学过程伴随着原料中的阴离子吸附在CoOOH上，进而通过吸附的阴离子调控界面微环境来促进OER。究其原因，是因为吸附阴离子后可改善CoOOH内紧密层OH^-过渡吸附问题，使活性位点更易枝接OH^-，从而调节界面微环境。通过一系列实验验证了界面微环境得到调控，如电极表面接触角变小易于O₂释放解析，促进Co向高价态转变和降低反应发生起始电位。此外，一步合成方法与微环境调控策略在多种金属盐中(氯盐，醋酸盐)都是适用的。这项工作为直接利用金属盐提供了一种非化学合成的简便方法，为理解阴离子吸附调控微环境进而提升催化活性提供合理的思路和线索。

图文展示

图1. 材料的制备及微观结构表征。

图2. 材料的组成及配位情况表征。

图3. 电催化OER性能。

图4. 材料接触角，原位阻抗，原位拉曼及CV测试。

图5. OER条件下，阴离子吸附调控界面微环境示意图。

本工作以“Regulating interfacial microenvironment via anion adsorption to boost oxygen evolution reaction”为题发表在国际知名期刊《Journal of Colloid and Interface Science》上。其中ylzz总站线路检测中心2022级硕士研究生甘蓉为第一作者，ylzzcom永利总站线路检测张颜和中国科学院重庆绿色智能技术研究院方玲副研究员为共同通讯作者。该项工作在清华大学王定胜教授的指导下完善，得到了中央高校基本科研业务费专项资金(2682024ZTPY016)，四川省重点研发项目(省校合作项目)(2025YFHZ0056)和国家自然科学基金(U22A20120, 22171157和52370057)的支持。

文章链接：https://doi.org/10.1016/j.jcis.2025.02.109